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            湖南華威景程材料科技有限公司

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            超高溫陶瓷基復合材料制備與性能的研究進展

            2021-12-15 12:58:32

                一個國家國防實力的提升離不開航空航天技術的發展以及武器裝備的改進,超高音速飛行器正成為各國的研究重點之一。由于飛行器常處于超高溫、大熱流、強侵蝕、高負載的苛刻工作環境中,熱防護部件對于飛行器的保護必不可少。用于制造熱防護部件的超高溫材料具有高強度、耐高溫、抗氧化、抗熱沖擊等優異性能,主要應用的有難熔金屬及其合金、C-C復合材料、C-SiC復合材料以及陶瓷基復合材料。研究表明,超高溫陶瓷基復合材料(UHTCMCs)的密度遠小于難熔金屬,承受溫度更高,高溫有氧環境中的抗氧化燒蝕性能也比C-C、C-SiC復合材料優異,所以超高溫陶瓷基復合材料被認為是制造航天器熱防護部件zui具前景的材料。

            1 超高溫陶瓷基復合材料

                超高溫陶瓷基復合材料是指在2000 ℃以上的高溫環境下能保持物理化學性能穩定的、以陶瓷相為基體的高溫結構材料,具有密度小、耐磨損、高溫物理性能優異、熱化學穩定性好、抗熱震性能良好等突出優勢。超高溫陶瓷基復合材料的zui低使用溫度應該高于其在空氣中使用溫度(1600 ℃),而實際應用中對超高音速飛行器使用溫度的要求更高,所以2000 ℃已列為超高溫材料的溫度界限。常用的材料為高熔點碳化物、硼化物、氮化物及其復合材料。目前研究較為廣泛的超高溫陶瓷基復合材料主要包含3大體系,即碳化物陶瓷基復合材料、硼化物陶瓷基復合材料以及連續纖維增韌陶瓷基復合材料。常見超高溫陶瓷的性能如下表所示。

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            1.1 碳化物陶瓷基復合材料

                超高溫碳化物陶瓷主要包括碳化鋯(ZrC)、碳化鉿(HfC)、碳化鉭(TaC)、碳化鈦(TiC)等,具有熔點高、高溫強度大、導電導熱性能優異以及抗熱沖擊性能良好等優勢;但是,由于其脆性大以及抗氧化性能不足,因此常加入碳化硅(SiC)、硼化鋯(ZrB2)、氧化鋯(ZrO2)、硅化鉬(MoSi2)、鉬(Mo)金屬、石墨(Cg) 等顆粒增強其力學性能,改善其抗氧化以及燒結性能。常見的碳化物陶瓷基復合材料有ZrC-SiC、ZrC-ZrB2、ZrC-ZrO2、ZrC-MoSi2、ZrCMo、ZrC-SiC-Cg、HfC-SiC、TaC-SiC、TiC-SiC等。

                將SiC引入碳化物陶瓷中可以改善材料燒結性能,還可以抑制晶粒的異常長大,顯著提高碳化物陶瓷的強度與韌性。Shi等在碳纖維增強C-C復合材料表面制備了ZrC-SiC抗燒蝕涂層,在氧-乙炔火焰作用下研究了ZrC-SiC涂層對C-C復合材料的保護作用,結果顯示,ZrC-SiC涂層具有良好的燒蝕保護能力,因SiO2的揮發和ZrO2的形成使得材料燒蝕率明顯減小。

            1.2 硼化物陶瓷基復合材料

                超高溫硼化物陶瓷主要包括硼化鋯(ZrB2)、硼化鉿(HfB2)、硼化鉭(TaB2)和硼化鈦(TiB2)等。超高溫硼化物陶瓷中有較強的共價鍵,具有高熔點、高強度、熱導率和電導率大、蒸發率小的優勢,但共價鍵較強的特性使材料燒結致密化困難,材料高溫抗氧化性能也有待提高。

                ZrB2和HfB2是研究zui為廣泛的超高溫硼化物陶瓷。通過添加SiC制備ZrB2-SiC、HfB2-SiC復合材料,可以獲得較高的二元共晶溫度,改善材料的力學和抗氧化性能。Jin等研究了在低氧分壓下,ZrB2-SiC-Cg復合材料的氧化行為,用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能量色散譜(EDS)分析氧化試樣的微觀組成。結果表明,低氧分壓對氧化層表面的相組成和氧化層的微觀結構有顯著影響,較高的氧分壓加速了ZrB2-SiC-Cg復合材料的氧化行為。

            1.3 連續纖維增韌陶瓷基復合材料

                連續纖維增韌陶瓷基復合材料是指以超高溫陶瓷或復相陶瓷為基體,如ZrC、ZrB2、HfC、HfB2、TaC、ZrC-SiC、ZrB2-SiC、HfB2-SiC、ZrB2-ZrC-SiC 等,以耐高溫纖維為增強體,如碳纖維(Cf)、碳化硅纖維(SiCf)等,形成的具有高強度、高韌性、密度小、耐高溫等優異性能的超高溫復合材料。

                耐高溫纖維密度小、強度高、高溫性能較好,其中Cf用作增強體的研究較為廣泛。連續纖維增韌陶瓷基復合材料無需較高的制備溫度和壓力,纖維可以產生明顯的增韌作用,提升材料強度、韌性,并改善材料抗熱沖擊性能,超高溫陶瓷在加入SiC等第二相時還會改善材料抗氧化、抗燒蝕性能。以上優勢使連續纖維增韌陶瓷基復合材料成為超高溫材料的研究熱點。

            2 超高溫陶瓷基復合材料性能

            2.1 力學性能

                超高溫陶瓷基復合材料的力學性能與材料致密度、晶粒尺寸、制備工藝、增強相的選擇與含量等因素有密切關系。以ZrB2-SiC復合材料為例,材料的彎曲強度與原料粒度、燒結制度、SiC顆粒含量以及增強相的分布均勻度、燒結助劑的種類與用量有關,主要表現在:燒結溫度過低會造成材料致密度低,嚴重影響材料力學性能,燒結溫度過高又會造成晶粒過大,導致力學性能降低;原料粒度減小有利于晶粒細化,有效提高復合材料彎曲強度;SiC顆粒的加入會抑制晶粒生長,提高材料力學性能;增強相在提高材料的力學性能和降低燒結溫度的同時,也會造成材料高溫條件下力學性能的劣化。

            2.2 抗氧化、燒蝕性能

                超高溫陶瓷基復合材料的抗氧化、抗燒蝕能力與溫度、增強相的種類與含量有關。以碳化物、硼化物陶瓷基復合材料中的ZrC-SiC復合材料和ZrB2-SiC復合材料為代表,研究其氧化燒蝕性能與機理。

                ZrC-SiC復合材料氧化燒蝕層分3層,zui外層為SiO2較多的熔融物質阻氧層,中間層為SiO2較少的SiO2和ZrO2層,內層為未完全氧化層。表面阻氧層與中間層提高了材料的抗氧化燒蝕性能,但是,隨著溫度的升高,材料抗燒蝕性能下降,燒蝕層變厚,氧原子進入使未完全氧化層變薄,在冷卻過程中易剝脫。

                ZrB2-SiC復合材料的抗氧化燒蝕性能較強,燒蝕率達到10-5 mm/s數量級,燒蝕層厚度小于150 μm。材料燒蝕層也有3層,zui外層為熔融態物質組成的致密阻氧層,第2層為SiO2填充ZrO2層,內層為與基體結合的SiC耗竭層。隨著溫度的升高,Si耗散增加,熔融態物質表面層下存在一層再結晶ZrO2層,耗竭層也變厚,燒蝕層的總體厚度增加,部分樣品產生剝脫。高溫下SiC含量對燒蝕層影響較大,燒蝕層厚度有較大差距。

            3 結語

            超高溫陶瓷基復合材料因其優異的綜合性能,在航空航天和武器裝備領域具有極好的發展前景,現階段對于超高溫陶瓷基復合材料的力學性能、抗氧化燒蝕性能、抗熱沖擊性能以及微觀結構及性能機理的研究已經充分證明其在高溫結構材料中的特殊地位,但是還有大量未知的機理與性能需要探索,許多實際應用的問題需要克服。

            (文章來源:先進陶瓷復合材料。)



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